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有40年歷史的催化劑的新發(fā)現

2020-11-10
有40年歷史的催化劑的新發(fā)現

        硅鈦礦-1(TS-1)在近40年前被開(kāi)發(fā)出來(lái),已成功地用作催化劑,將丙烯轉化為環(huán)氧丙烷,這是一種重要的商品化學(xué)品,例如用于生產(chǎn)聚氨酯等塑料?,F在,蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院、科隆大學(xué)、Fritz-Haber-Institute和巴斯夫的一個(gè)研究小組揭示了令人驚訝的實(shí)際反應機制。

        環(huán)氧丙烷是化學(xué)工業(yè)的重要商品,用于生產(chǎn)塑料、防凍劑和液壓油。每年生產(chǎn)的環(huán)氧丙烷超過(guò)1100萬(wàn)噸,其中100多萬(wàn)噸由與過(guò)氧化氫(H2O2)氧化生成。該化學(xué)反應由硅酸鈦-1(TS-1)催化。硅酸鈦-1是一種多孔的結晶材料,由二氧化硅組成,并含有少量的鈦原子(每100個(gè)硅原子約有1至4個(gè)鈦原子)。水是唯一的副產(chǎn)品。雖然自近40年前開(kāi)發(fā)出TS-1以來(lái),這種催化工藝已被成功應用,但具體的催化機理尚不清楚。然而,化學(xué)研究界的共識是,TS-1中的活性位點(diǎn)必須是孤立的鈦原子,這為該催化劑的獨特反應性提供了基礎。

        來(lái)自蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院、科隆大學(xué)、柏林的Fritz-Haber-Institute和巴斯夫的一個(gè)研究小組對這一假設提出了質(zhì)疑。在目前發(fā)表在《自然》雜志上的一項研究中,研究人員可以表明,在催化過(guò)程中,兩個(gè)鈦原子激活了H2O2,這表明鈦原子實(shí)際上不是孤立的,而是具有協(xié)同效應。

        根據17O固態(tài)核磁共振光譜,研究人員表明,在與H2O2的氧化過(guò)程中,會(huì )與兩個(gè)鈦原子形成過(guò)氧化物中間體。通過(guò)計算建模,作者進(jìn)一步表明,這些雙核位點(diǎn)確實(shí)能高效促進(jìn)丙烯的氧化。有趣的是,這種雙核位點(diǎn)的催化模式與過(guò)酸的成熟反應機制相似,而過(guò)酸是烯氧化最古老、最顯著(zhù)的試劑。該研究還表明,雙核位點(diǎn)在丙烯環(huán)氧化中特別有效,應該考慮開(kāi)發(fā)改進(jìn)的催化劑。

        "我們在這項研究中使用的方法都不是突破性的新方法,然而,許多事情必須同時(shí)發(fā)生才能使這項研究得以進(jìn)行",該出版物的相應作者Christophe Copéret說(shuō),"我們實(shí)驗室最近才開(kāi)發(fā)出一種合成富含17O過(guò)氧化氫的方法,這是我們最近工作的關(guān)鍵之一。此外,我們的研究小組在最近幾年獲得了大量的低溫NMR光譜經(jīng)驗,使我們能夠進(jìn)行這項研究。另外,巴斯夫的Henrique Teles博士也是這項研究的共同作者,他強調:"如果你試圖在錯誤假設的基礎上優(yōu)化催化劑,那是非常困難的,可能會(huì )把你引向完全錯誤的方向。因此,更仔細地研究這個(gè)假設是很重要的。"

        "我們多年來(lái)一直致力于解釋均質(zhì)鈦催化劑的反應機制,并發(fā)現--與文獻中的假設相反--過(guò)氧化氫是由鈦對激活的。來(lái)自科隆大學(xué)的合著(zhù)者Albrecht Berkessel教授說(shuō):"我們在目前的研究中看到同質(zhì)催化的研究結果也適用于異質(zhì)催化,這真的是一個(gè)特別的時(shí)刻"。而來(lái)自柏林Fritz Haber研究所的合著(zhù)者Thomas Lunkenbein博士補充道:"我們很高興能夠為這項研究做出貢獻,通過(guò)我們的分析證實(shí)這些結論。這項研究對二原子活性中心的認識具有根本性的意義,為催化劑研究開(kāi)辟了新的可能性。"

        催化劑的開(kāi)發(fā)往往是一個(gè)黑匣子,它依賴(lài)于許多實(shí)驗、大規模篩選和運氣。了解所需活性位點(diǎn)的結構對催化劑的合理開(kāi)發(fā)至關(guān)重要。闡明異質(zhì)催化劑TS-1的反應機理是非常令人驚喜的,為這一存在了40年的催化劑提供了新的啟示,這將有助于改進(jìn)和開(kāi)發(fā)其他均質(zhì)和異質(zhì)催化劑。


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